В таком составе 21 июня 1768 г. экспедиция по Московскому тракту направилась в Поволжье и к 1769 г. обследовала Самарскую, Оренбургскую, Уральскую, Уфимскую и Пермскую губернии. 1771 г. застал Палласа в Челябинске. Отсюда через Ишимскую степь он направился к Омску, потом двинулся к реке Вилюй, обследовал Тигерекские горы, посетил Байкал, Семипалатинск, Змеиногорск, Иркутск, Кяхту, Удинск и Читу.
Свои наблюдения Паллас в тот же день записывал в дневник, так как считал, что записи, сделанные по памяти, не могут объективно отражать увиденное. Кроме того, ученый отмечал в дневнике все детали, какими бы малозначащими на первый взгляд они ни были. На основании этих записей позже он подготовил несколько книг, причем постарался, чтобы первоначальные впечатления не были искажены. А природная наблюдательность и огромная эрудиция автора сделали их воистину неоценимым источником сведений о природных ресурсах Российской империи и обычаях народов, ее населяющих.
Во время путешествий Паллас обогатил науку многими находками, до сих пор являющимися хрестоматийными примерами в геологии, зоологии, палеонтологии и т. д. На берегу Енисея он нашел осколок болида (гигантского метеорита) в сорок пудов веса, состоявший из чистого железа. Он был доставлен в Академию наук. Теперь это музейный экспонат, широко известный в мире под названием Палласово железо. На реке Вилюй ученый с помощью якутов в вечной мерзлоте обнаружил тело ископаемого носорога и описал этот факт в статье, в том же году напечатанной в «Записках» Академии наук.
Будучи страстным натуралистом, Паллас особое внимание обращал на флору и фауну изучаемых земель. В Поволжье первым среди ученых он описал сайгака – дикую козу, в то время обитавшую не только в полупустынях Средней Азии, но и в верховьях рек Самары, Сока и Кинели. На озере Байкал Паллас открыл рыбу голомянку, которая живет только в водах этого озера. А когда Зуев с севера, куда он был отправлен для исследований, привез белого медвежонка, Паллас «мог сделать описание сего зоологами еще не описанного зверя».
Очень интересны у Палласа изображения жизненного уклада татар, башкир, мордвы, калмыков, бурят, яицких казаков, китайцев. С поразительной дотошностью описывал он их обычаи. Так, например, у казаков несостоятельного должника заимодавец водил по деревне за веревку, привязанную к левой руке, чтобы тот просил подаяние на возвращение долга. Если же по ошибке должника привязывали за правую руку, которой крестятся, то долг ему прощался. Со слов старых казаков Паллас записал и обычай продавать надоевших жен на базаре. В целом же он характеризовал современных ему яицких казаков как людей «знающих», «хороших нравов», «чистоту наблюдающих». По его мнению, это объяснялось сравнительным достатком этого народа.
Наблюдая обычаи китайцев, Паллас поразился их суеверию и записал: «…удивления достойное дело, что сей столь глубокомысленный народ так много своим календарным предсказаниям и другим многим нелепостям верует». Поразили его обычаи во время лунного затмения стучать в доски и литавры, чтобы прогнать тень, закрывшую ночное светило; молиться во время пожара, вместо того чтобы тушить его.
При всей кристальной честности и объективности оценок Палласа все же есть в чем упрекнуть, хотя наверняка его заблуждения были искренними. Ряд русских ученых справедливо ставят путешественнику в вину концепцию, утверждавшую, что «русские не могут сами создавать чего-либо нового в области техники». Жестокий приговор был развенчан самой историей технического развития человечества.
Впрочем, некоторые основания для такого вывода у ученого, несомненно, были. Уже в самом начале путешествия только что покинувший Европу Паллас был поражен местной бесхозяйственностью. Будучи в Касимове, он записал: «Всякому иностранному человеку может показаться еще чуднее, что при таком изобилии камня мощены улицы бревнами и досками». Побывав на нескольких красильных, кожевенных и мыловаренных производствах, он отметил, что рабочие здесь делают свое дело «обыкновенным в России трудным образом», имея в виду нерациональную организацию производства. На реке Черемшан после посещения винных заводов ученый старался убедить хозяев ввести усовершенствования в аппараты, сделанные с явными ошибками. Однако те не хотели слушать советов. «Такое уже обыкновение», – отвечали они дотошному немцу, явно не доверяя его знаниям и опыту. В результате Паллас пришел к выводу: «А закоренелые такие худые обыкновения и высочайшими указами истребить трудно».
Европейцу Палласу казалось странным и отсутствие заботы о работниках предприятий. Побывав, например, на серных разработках между Сызранью и Самарой, он отмечал: «…удивительно, что при многолетней работе на сей горе не старались сделать лучшей дороги для всхода, которую легко бы можно было сделать кривизнами, и притом еще такую, по которой возили бы серный камень на лошадях. Но всегда оный носили работники на своих плечах из малой платы по крутой и каменистой тропинке, по которой и без ноши идущий человек находится в опасности, чтобы не сделаться уродом». Судя по всему, ученого возмущало и крепостное право в Российской империи, незнакомое западным европейцам той поры. С болью в сердце он писал, что сибирские крестьяне «благодарностью исполненным сердцем благословлять бы стали того, который бы их избавил от рабства».
Следует заметить, что Паллас вообще отличался человеколюбием. Несмотря на требовательность к подчиненным в том, что касалось работы, он очень заботился об их здоровье. Если кто-то заболевал, обоз начинал двигаться медленно, хотя Палласу, все время стремившемуся вперед, чтобы увидеть и изучить как можно больше, это наверняка давалось нелегко. А однажды он даже прервал маршрут в самом начале пути, для того чтобы «подать помощь и отвезти в удобное место» случайно раненого служителя. Свои же болезни ученый предпочитал переносить в дороге.
Отдыхать Паллас не любил, да и не умел. Когда иркутский губернатор, обрадованный приездом ученого, стал задавать балы в его честь и старался задержать как можно дольше в городе, он сетовал на время, проведенное «в суетах». Вынужденные задержки в дороге Паллас использовал только для работы. Вот одно из типичных свидетельств тому: «…ради нужных починок и расположений пробыл я в Омске до 22 мая и выиграл тем то, что нашел на пути моем вдоль по Иртышу растения в совершеннейшем состоянии».
Описывая свои странствия, Паллас намеренно опускал все, что касалось дорожных приключений, то есть то, о чем, как правило, с увлечением писали другие путешественники. А путешествие ученого, судя по отдельным фактам, было совсем не легким, и жизнь его не раз подвергалась опасности. Как-то Палласу пришлось ночевать в горящей степи. В другой раз, не желая задерживаться в пути, он переправился через реку во время ледохода, перепрыгивая с льдины на льдину. А однажды едва выбрался из болота, где лошади проваливались в трясину по самую голову. Поэтому неудивительно, что из экспедиции тридцатишестилетний Паллас вернулся совершенно седым, с серьезными расстройствами здоровья.
Длившееся 6 лет путешествие Палласа закончилось 30 июля 1774 г. Двадцать лет после этого ученый прожил в Петербурге, обрабатывал колоссальные материалы, привезенные из экспедиции, и написал большое количество научных работ по ботанике, зоологии, геологии, этнографии, энтомологии, истории.
Екатерина II очень ценила Палласа. По ее повелению он читал естественные науки внукам императрицы, в том числе будущему императору Александру I, регулярно получал награды, а к пятидесяти годам стал статским советником. Паллас был членом Топографической комиссии, историографом Адмиралтейской коллегии, членом Вольного экономического общества.
С каждым годом возрастал научный авторитет ученого. Он принимал деятельное участие в работе Академии наук, разработал проекты ряда экспедиций в Сибирь и на Камчатку, к сожалению, так и не состоявшихся. Из-за войны с Турцией остался нереализованным и план кругосветной экспедиции русской эскадры под командованием Г. И. Муловского, погибшего в сражении при Эланде. Зато научные труды Палласа получили широкое признание. Настоящий фурор в ученых кругах России и за границей произвел его доклад в публичном собрании Академии «Наблюдения над образованием гор и изменениями, происходящими на земном шаре и, в частности, в отношении Российской империи», в котором была изложена теория образования гор и развития Земли.