К февралю 1921 года группа Серова возросла до 2,5 тысячи человек, получила новое звучное название — «Первая атаманская дивизия группы восставших войск Воли народа». Серов на короткое время, в феврале–марте, захватывал небольшие приволжские городки Камышин, Хвалынск, Пугачевск.

В мае 1921 года атаман Киселев собрал объединенное совещание повстанческих командиров, на которое съехались командиры десяти казачьих и крестьянских отрядов. Главнокомандующим объединенных повстанческих сил был выбран атаман Катушков, а Киселев стал председателем повстанческого реввоенсовета, в который вошли атаманы Серов, Пятаков, Долматов.

В июне Катушков с конницей (700 сабель, пять пулеметов) отступил в низовья Урала, где занял крупное казачье поселение Бударино и разгроми гарнизон селения Джамбейто. Против повстанцев выступили два отдельных кавэскадрона и бронедивизион ЧК (восемь бронемашин, шесть грузовиков с пулеметами). У Джамбейто «армия» Катушкова была разбита, главком «армии» погиб. Уцелевшие партизаны, а также отряды атаманов Киселева и Пятакова перешли к Серову.

Вследствие новых репрессий советской власти по отношению к уральским казакам они стали переходить в «армию» Серова целыми станицами. Декретом СНК от 19 апреля 1921 года 10-верстная полоса по левому берегу Урала (1 млн десятин земли) передавалась казахам, после чего в казачьи поселки насильно стали переселять казахов. Одновременно проводилось массовое выселение казаков с Урала, причем все недвижимое имущество передавалось казахам. Казаки и русские были выселены из 60 поселений и 96 хуторов.

Летом 1921 года дивизия Серова рейдировала по Оренбургской и Уральской губерниям. Осенью, когда по всей стране резко спала волна восстаний, в частях Серова еще воевали до тысячи всадников и до 1,5 тысячи пехотинцев. Из отдельных отрядов были созданы 1-й, 2-й и 3-й атаманские полки, имевшие на вооружении 15 пулеметов. Осенью атаманская дивизия завязла в неудачных боях при осаде Калмыкова, потеряв здесь до 200 бойцов. В то же время в конце ноября к «армии» Серова присоединился отряд атамана Федора Катушкова.

Сам бывший коммунист, Серов был беспощадным к коммунистам, по его приказу расстреливались все показавшиеся на глаза коммунисты, чекисты, продотрядовцы. При захвате населенных пунктов партизаны Серова прилюдно казнили коммунистов и советских работников, иногда их сжигали живьем.

На знамени дивизии Серова был начертан лозунг, отражавший смысл борьбы повстанцев: «Да здравствует воля народа — смерть врагам коммунистам!» Атаман обещал своим повстанцам будущее — «новую светлую жизнь — тихую, по общему народному желанию, по принципу всеобщего избирательного права, без различия классов и партий». Он намеревался на освобожденных землях отменить диктатуру пролетариата, все декреты власти, профсоюзы, коммуны и колхозы.

В то же время Серов признавал за коммунизмом «великое будущее» и не призывал «силой штыка противостоять этой идее», однако считал, что в РСФСР коммунизм не настоящий, а только ширма для диктатуры партийных «узурпаторов власти». Атаман считал, что любая политическая партия имеет право на жизнь, кроме черносотенцев-монархистов и коммунистов-«диктаторов». Будущую власть в стране он видел на основе народовластия, по принципу всеобщего избирательного права. Фактически бывший коммунист Серов восстанавливал лозунги Временного правительства (в его воззваниях прославлялась «великая Февральская революция»), признавая идеи демократии, самоопределения народов, союза с «демократическими государствами Европы и Америки».

Атаман создал и свой мини-парламент — «Реввоенсовет пяти» (председателем был левый эсер Федор Долматов). По примеру махновской «Декларации», для налаживания жизни на занятых «армией» Серова территориях была принята квазиконституция под названием «Декларация революционного военного совета и командующего восставших групп воли народа». В населенных пунктах, захваченных Серовым, проводились перевыборы советов по принципу «Советы без коммунистов!».

16 декабря 1921 года «армия» Серова осадила Гурьев, а на следующий день ворвалась в город, заняла его большую часть, захватила арсенал и выпустила заключенных из местной тюрьмы. Бой в Гурьеве продолжался почти трое суток. Истратив все боеприпасы, повстанцы были вынуждены покинуть город. 10 января 1922 года Серов с тремя тысячами сабель и штыков второй раз осадил Гурьев. Но на помощь осажденным из Уральска пришла подмога, и повстанцы снова отступили. В боях за Гурьев Серов потерял до 600 бойцов.

В январе 1922 года атаман решился на рейд через малонаселенные казахские аулы в район Уральска, где находились мятежные казачьи станицы. Серов хотел пополнить свою группу уральскими казаками и войти в союз с повстанческими отрядами казахской Алаш-Орды.

Оторвавшись от преследования, он повел свою дивизию через Кзыл-Кугу и Тайсойганские пески на Уил, который находился далеко от железной дороги в 300 верстах южнее Оренбурга и охранялся гарнизоном численностью 50 бойцов. Узнав о приближении повстанцев, коммунисты провели мобилизацию партийных и советских работников, чекистов и горожан, доведя гарнизон до 200 бойцов. В то же время защитники Уила имели информацию, что отряд Серова насчитывал около тысячи сабель при 10 пулеметах и имел обоз с пехотой, ранеными и больными, в котором находилось еще до 300 человек. На самом деле у атамана было только 500 бойцов.

17 января 1922 года отряд Серова вошел в Уильский уезд. В Тайсойгане атаман собрал военный совет, обнадежив своих командиров, что в гарнизоне Уила не более 100 штыков. Серов отдал приказ: «Перед нами стоит задача во что бы то ни стало занять впереди лежащий город Уил; силы противника малосильны». Погода способствовала повстанцам: пурга повалила телефонные столбы, оборвала провода, и связь Уила с Уральском оказалась нарушенной. Помощи красным ждать было неоткуда.

Утром 18 января серовцы атаковали защитников города, прорвали оборону. Однако в течение двух суток оборонявшиеся, уже в городской черте, отражали атаки. На третьи сутки было решено все силы оборонявшихся стянуть в здание уездной больницы. В этот день Серов полностью захватил Уил, кроме каменного двухэтажного здания больницы. Ее защитники удерживали этот опорный пункт длительное время, пока нападавшие не отважились на общую атаку. Взятых в плен коммунистов рубили шашками, кололи штыками... При расправе с пленными погибли военный комиссар, работники укома партии, упродкома, военного комиссариата, чекисты. После этого атаман Серов провозгласил в уезде «новую революционную власть».

Захватив Уил, атаман Серов начал переговоры с советским командованием округа и добился перемирия на период с 26 января по 9 февраля 1922 года. Атаман хотел выиграть время, подлечить раненых и больных, надеялся на помощь казахских повстанцев. Большевикам же он дал понять, что готовит свой отряд к амнистии. Главком С. Каменев писал руководству округа: «Прекращение военных действий против Серова привело в конечном результате к усилению последнего. Очевидно... совершена недопустимая ошибка, так как если Серов вступил в переговоры, то совершенно не было надобности прекращать против него военные действия».

Согласившись на перемирие, власти намеревались полностью окружить Уил, подтянуть части особого назначения (ЧОН), поставить заслон из бронепоездов на железной дороге Оренбург–Актюбинск–Эмба. Из Оренбурга и Актюбинска против повстанцев Серова выступили пехотный полк и отряд курсантов, которые расположились в селе Красный Яр.

17–27 февраля повстанцы Серова заняли поселок Бискудук — Илецкую Защиту — Уильское укрепление (район на северо-западе современного Казахстана), где провели мобилизацию. Серов устроил засаду и разбил актюбинский отряд, захватив многих красноармейцев в плен. Вскоре атаман сумел восстановить свою дивизию, доведя ее численность до полутора тысяч бойцов при восьми пулеметах. В огромном обозе из 250 подвод насчитывалось до 400 женщин и детей, с отрядом двигались три тысячи голов скота.

В начале марта дивизия повстанцев была окружена в районе Акбулака. Выдержав бои с советским кавалерийским полком, «летучим» отрядом ЧОН и отрядом милиции, Серов заметался по степи, уходя от преследования. Он пытался прорваться через линию железных дорог между Илецком и Актюбинском и уйти на земли уральского казачества. Но в районе предполагаемого прорыва курсировали четыре красных бронепоезда, кроме того, метель и обильные снегопады — «снега было по брюхо лошади» — затрудняли маневр как повстанцев, так и красных.