О нравственном и политическом влиянии Патканяна на юного Налбандяна можно судить по тому, что, когда Аштаракский, с целью отстранения Патканяна от политической жизни Новой Нахичевани, в 1846 г. перевел его в Тифлис, Налбандян сопровождал своего учителя до самой столицы Закавказья. Именно ему Патканян поручил руководство борьбой нахичеванских демократических слоев против Халибова и Аштаракского.
В том же году благодаря усилиям Патканяна и его сторонника начальника нахичеванско-бессарабской епархии армянской церкви епископа Вегапетяна Налбандян получил должность дьячка Нахичеванской церкви, а в 1847 г. — должность секретаря епархии. Это давало ему реальную возможность оказывать влияние на демократическое движение нахичеванцев. Резиденция нахичеванско-бессарабской епархии находилась в Кишиневе, и Налбандяну в силу его должностных обязанностей приходилось совершать частые и длительные поездки по югу России. Эти поездки позволили ему воочию увидеть тяжелую жизнь трудящихся разных национальностей, обогатили его социальный опыт и придали ему еще большую уверенность в справедливости борьбы против Халибова, которую он возглавил в своем родном городе.
По-видимому, в конце 40-х — начале 50-х годов Налбандян познакомился с идеями В. Г. Белинского и А. И. Герцена. Известно, что Белинский, путешествуя по югу России, в 1846 г. побывал в Одессе, Кишиневе, что не могло пройти незамеченным для Налбандяна, часто посещавшего эти города. Не случайно в этот период он переходит от обвинения Халибова, Аштаракского и их приспешников в присвоении крупных церковных сумм Нахичевани и окрестных сел к организации крестьянского движения за возврат свыше 67 тысяч десятин захваченных богатеями земель трудящихся. Налбандян был автором обвинительных документов, которые придавали движению организованный характер. Дело дошло до столкновения с полицией, но, несмотря на карательные операции местных властей, крестьяне не отступили. Борьба увенчалась успехом. Государственный Совет России оказался вынужденным на основании представленных Налбандяном документов принять решение о возврате земель крестьянам.
Эти факты из жизни Налбандяна показывают, что к концу 40-х — началу 50-х годов он вдохновляется гораздо более радикальными идеями, чем те, которые мог ему внушить Г. Патканян. Его мировоззрение приобретает ярко выраженный антикрепостнический характер.
Документы и письма Налбандяна, в которых он поддерживал движение своих земляков и разоблачал грязные махинации и антинародные действия высшего духовенства армянской церкви и богатеев Новой Нахичевани, попали в руки его врагов. Католикос вызвал «дерзкого» юношу в свою резиденцию в Эчмиадзин. Однако, зная повадки Аштаракского, сыгравшего не последнюю роль в безвременной гибели писателя-демократа. просветителя Хачатура Абовяна, Налбандян решает оставить Нахичевань и 14 июня 1853 г. тайно выезжает в Москву.
В августе того же года он благодаря заступничеству епископа Вегапетяна сдает при Петербургском университете экзамен на звание преподавателя армянского языка и получает должность младшего учителя в Лазаревском институте восточных языков в Москве. Это свидетельствовало о его хороших знаниях в области истории армянской литературы и языка. Лазаревский институт восточных языков сыграл в целом прогрессивную роль в развитии армянской культуры. Он содействовал укреплению связей армянского и русского народов и их культур. Однако профессора и преподаватели института в большинстве своем придерживались консервативных социально-политических взглядов. Появление Налбандяна в институте, по словам его учеников, оказалось «лучом света в темном царстве». Здесь он сблизился с профессором восточной филологии, известным уже тогда прогрессивным общественным деятелем, буржуазным демократом, просветителем Степаносом Назарянцем. Убежденный сторонник демократизации армянской литературы и сближения литературного армянского языка с народным, С. Назарянц стал обличителем клерикалов-архаистов, этих врагов армянской культуры, чем привлек на свою сторону молодого Налбандяна. Налбандян стал критиковать староверов и крепостников с более радикальных позиций, чем Назарянц, и сразу вызвал неприязнь попечителей Института восточных языков, армянских князей Лазаревых, магистра богословия института реакционера М. Мсеряна и других защитников духа средневековья. Его продолжал преследовать и Аштаракский. Чтобы избавиться от преследований со стороны церкви, Налбандян в 1854 г. снял с себя духовный сан. В том же году по настоянию Аштаракского и его друга, наместника Кавказа князя Воронцова, он был арестован и заключен в одну из московских тюрем по обвинению в оскорблении главы армянской церкви. За недоказанностью предъявленного обвинения Налбандян вскоре был освобожден, однако он лишился должности учителя Лазаревского института. Это не обескуражило Налбандяна. Он попытался поступить на медицинский факультет Московского университета. Таких попыток Налбандян сделал несколько, но каждый раз его проваливали на экзаменах. Основную роль здесь сыграло определение «неблагонадежный», данное ему армянскими крепостниками. Налбандяну все же удалось определиться вольнослушателем медицинского факультета, и в течение четырех лет (1855–1858), несмотря на материальные трудности и интриги своих политических врагов, он упорно овладевает науками. Письма Налбандяна к родным и друзьям свидетельствуют о том, что в этот период он особенно увлекался естествознанием. Вместе с тем серьезное внимание он уделял изучению русской демократической общественной мысли, свободолюбивой литературы. В формировании его мировоззрения в московский период решающую роль стала играть передовая русская культура, такие ее великие представители, как A. С. Пушкин, М. Ю. Лермонтов, Н. В. Гоголь, B. Г. Белинский, А. И. Герцен, Н. Г. Чернышевский, а также знаменитый естествоиспытатель-эволюционист К. Рулье и другие русские ученые-материалисты. В своих письмах Налбандян с любовью говорит о Пушкине, Лермонтове, стихотворения которых он переводил на армянский язык, и Гоголе. Поэт Р. Патканян сообщает, что Налбандян в эти годы пристально следил за деятельностью Искандера (Герцена), зачитывался «Полярной звездой» и «Колоколом».
Не случайно Налбандян был одним из первых армянских мыслителей, осознавших единство интересов армянского и русского народов. В этом проявились как его историческая прозорливость и революционное чутье, так и воспринятый им дух русской революционно-демократической идеологии. Уже в период учебы в Московском университете Налбандян пришел к выводу, что национально-освободительное движение армянского народа должно развиваться в единстве с русским демократическим движением, и это в дальнейшем определило его идейно-политическую и организационную связь с русской революционной демократией.
В годы учебы в Московском университете Налбандян пишет стихи, полные призыва к мужественной борьбе с существующими порядками, с тиранией, изобличает армянских попов и русских крепостников. Он становится кумиром прогрессивного армянского студенчества Москвы, активно участвует в деятельности различных кружков и, вероятно, вступает в тайную революционную организацию Московского университета «Библиотека казанских студентов». Во всяком случае, он был лично знаком с некоторыми из руководителей этой организации.
После ухода из Лазаревского института восточных языков Налбандян по-прежнему поддерживает близкое знакомство с профессором Назарянцем. Еще в 40-е годы Назарянц неоднократно предпринимал попытки начать издание армянского журнала в Москве. В 1857 г. разрешение на такое издание наконец было получено, и Назарянц сразу же предложил Налбандяну сотрудничать с ним. Налбандян активно включился в дело по организации издания прогрессивного журнала. По аналогии с журналом Герцена «Полярная звезда» армянский журнал был назван «Северное сияние» — «Юсисапайл». Летом 1857 г. Налбандян, по-видимому с согласия и при поддержке Назарянца, предпринял свою первую поездку за границу. В его задачу входило приобретение типографских шрифтов для нового журнала. Но обширная география этой поездки дает основание предполагать, что Налбандян стремился установить связи с прогрессивными представителями армянской журналистики за границей, такими, как А. Свачян (Константинополь), С. Воскан (Париж) и другими, для сотрудничества с «Юсисапайлом», и это ему, очевидно, удалось. Прогрессивные деятели армянской журналистики горячо поддержали московский армянский журнал. Русские журналы и газеты также предоставили свои страницы для пропаганды журнала «Юсисапайл». Такие материалы были в 1857 г. опубликованы в газетах «Молва» (5 октября) и «Кавказ» (10 октября), в «Журнале народного просвещения» (№ 9). Вскоре после выхода в свет первого номера «Юсисапайла», в начале 1858 г., в журнале «Современник» была опубликована статья «Армянская журналистика в России», где отмечалось: «В продолжение нынешнего столетия явилась среди армянского народа потребность в периодических изданиях; число таких изданий доходит в настоящее время до 15. Армянские газеты с большим успехом издаются в Константинополе, Смирне, Париже, Венеции, Индии, а в 1857 г. даже в Вене… Надобно заметить, что обитающие в России армяне по успехам цивилизации и народного просвещения стоят, в сравнении со своими единоплеменниками в других державах, выше или наравне, но никак не ниже» («Современник», 1858, № 7). Эта публикация была своеобразной формой поддержки московского армянского журнала и одновременно выступлением в защиту прав армянского народа. Но она интересна и в другом отношении. Указанные в ней адреса армянских журналов позволяют заключить, что сведения о них «Современник» мог почерпнуть, в частности, у Налбандяна, который накануне, видимо, лично побывал в редакциях некоторых из этих журналов.