Вскоре Кирилов выпустил карту Ингерманландии, а затем карты уездов Кексгольмского и Шлиссельбургского (обе в 1727 году), Олонецкого (в 1728 году), Карго польского (в 1730 году), составленные Клешниным. Предполагая некоторое время, что эти карты войдут в состав Атласа, издание которого было поручено Академии наук, он, однако, отказался от издания Атласа совместно с Академией наук и решил издать его на собственные средства.
При Сенате в 1729 году по инициативе Кирилова была организована небольшая группа геодезистов, которая под его руководством должна была «присланные из губерний и провинций ландкарты, также планы всех городов срисовать в одну препорцию (свести в один масштаб и разместить на одинаковых листах), дабы одна книга была ландкарт, а другая планы городов, кои требовать из Артиллерии, из Адмиралтейства и из других мест, где могут найти». Именно эта группа и подготовила все, что было необходимо для составления Атласа и Еенеральной карты России.
Кирилов объяснил причины, которые побудили его приступить к составлению Атласа Российской империи: «Меня принудил впервые зачать географическия российския карты в один Атлас собрать тот недостаток, которого я в чужестранных картах терпеть не мог». Он считал, что иностранные картографы допускали искажения и неточности при изображении России, а некоторые местности представляли в виде «пустых земель», где нет населенных пунктов.
Бравирование и печатание карт для атласа Кирилов производил за свой счет. К середине 1734 года было напечатано 26 карт, и в том же году вышла из печати Генеральная карта Российской империи. Он спешил, так как понимал крайнюю необходимость в таких картах и, учитывая практические нужды государственных учреждений, считал: лучше на основе уже имевшихся, во многом несовершенных карт губерний, провинций и уездов издать общую карту империи, чем не иметь никакой. Обер-секретарь надеялся, что новые описи и определения местоположения географических объектов помогут исправить погрешности и недостатки и создать в дальнейшем еще одну, уже более верную карту. В начале 1733 года он передал составленную Еенеральную карту Российской империи для гравирования и печатания в Академию наук, что было даже отмечено в первой российской газете — «Санкт-Петербургские ведомости».
Заголовок печатной карты гласил: «Генеральная карта о Российской империи, сколько возможно было исправно сочиненная трудом Ивана Кирилова, обер-секретаря Правительствующего Сената, в Санкт-Петербурге, 1734 года». Это же заглавие было дано и на латинском языке. Надписи на самой карте сделаны по-латыни.
Кирилов принял в качестве начального меридиана не гринвичский, а проходивший через город Аренсбург — самый крайний западный пункт российских владений. Колоссальная протяженность России дает-де право при исчислении долгот за первый принять именно этот меридиан.
При составлении Генеральной карты Российской империи были учтены все новейшие достижения российской картографии. Например, изобразить северо-восточное побережье Азии Кирилову помогла карта В. Беринга 1730 года (составлена с учетом данных, установленных в ходе 1-й Камчатской экспедиции, в 1728–1729 годах); Каспийское море — карта Каспия, созданная известным военным гидрографом Ф. И. Саймоновым в 1731 году. Также им были учтены новейшие сведения по западной части Центральной Азии и контуру Арала. В «Покорнейшем объявлении о Атласе Российском» Кирилов писал, что его Генеральная карта Российской империи «в себе не только одной Российской империи владение показывает, но и всех с нею соседних областей изъявляет знатные части с таким аккуратством, кои прежде не были известны». Подчеркнув, что на его карте дано изображение Хивы, Великой Татарии, Кореи и их границы, он добавил: все это «взято и со многих карт оригинальных, печатанных в самом Пекине, переведено и внесено».
Академик О. В. Струве в 1872 году сравнил карту Кирилова с Генеральной картой России, изданной Академией наук в 1745 году, и отметил:
«В точности нанесения подробностей карта Кирилова едва ли уступает академической, доказательством чему служит, между прочим, упомянутое уже более точное изображение Каспийского моря, а также относительное положение Аральского моря. Из всего видно, что Кирилов везде старался пользоваться лучшими доступными ему источниками. Если побережье Северного океана на его карте изображено менее точно, чем на академической, то нужно помнить, что более точные сведения об этом море и его побережье собраны были уже после окончания его труда».
Безусловно, карта Кирилова имела и много недостатков. Во-первых, это неправильные очертания Крыма и Азовского моря. Абсолютно неправильно были изображены на карте Курильские острова, перенесена из карты французского географа Делиля на юго-восток от Камчатки громадная фантастическая «Земля де Гамы» (именно ее будет бесполезно искать Беринг в 1741 году во время исторического плавания к северо-западным берегам Северной Америки). Кирилов растянул на карте просторы России по параллели на 7—10 градусов по сравнению с фактической протяженностью. Эта ошибка связана с тем, что определение долгот, начатое в России впервые в 1727–1728 годах, было еще не налажено. К началу 1730-х годов удалось определить долготы только семи пунктов (причем не все правильно): Петербург, Архангельск, Илимск, Большерецк, Нижнекамчатск, Казань, Тобольск. Тем не менее появление карты Кирилова стало выдающимся событием в научной жизни того времени и вызвало большой интерес у российских и иностранных ученых.
Прекрасным получился Атлас Всероссийской империи. Он имеет титульный лист, фронтиспис с изображением России в виде женщины в белом одеянии с короной на голове. Перед ее взором за завесою, которую подняло Время, открывается вид на просторы России, а у ее ног глобус, карты и другие предметы, необходимые для изучения географии. На третьем листе — портрет императрицы Анны Иоанновны, на четвертом — посвящение ей.
На титульном листе по-русски и по-латыни воспроизведено длинное, как было принято в то время, заглавие: «Атлас Всероссийской империи, в которой все ея царства, губернии, провинции, уезды и границы, сколько возмогли российские геодезисты описать оныя и в ландкарты положить по длине и широте, точно изъявляются и городы, пригороды, монастыри, слободы, села, деревни, заводы, мельницы, реки, моря, озера, знатныя горы, леса, болота, большие дороги и протчая, со всяким прилежанием исследованные, российскими и латинскими именами подписаны, имеются трудом и тщанием Ивана Кирилова. Весь сей Атлас разделен будет на три тома и будет содержать в себе всех на все 360 карт, ежели время и случай все оныя собрать и грыдором напечатать (то есть напечатать с гравированных листов) допустит. Длины (долготы) зачало свое приемлют от перваго меридиана, чрез острова Дагдан (теперь остров Хийумаа) и Эзель (теперь остров Сааремаа) проведеннаго, кончаются же в земле Камчатке, так что империя Российская более 130 градусов простирается (здесь, очевидно, ошибочно указано 130 градусов вместо около 180, как утверждал Кирилов в других документах), которых весь земной глобус 360 в себе содержит».
Атлас, выпущенный Кириловым, содержал 14 частных карт и одну генеральную.
Вообще же за период с 1726 года до своей кончины Кирилов напечатал и подготовил к печати не менее 37 карт, из них найдено только 28 (26 печатных и 2 рукописных, не считая корректурного экземпляра Генеральной карты Российской империи). Важно, что картами Кирилова пользовались в своей практической деятельности государственные учреждения и государственные деятели России, по этим картам учились в школах. Императрица Екатерина II в воспоминаниях о первых пяти годах своего правления рассказала о том, что, узнав об отсутствии в Сенате карты Российской империи, она «послала пять рублей в Академию наук через реку от Сената и купленный там кириловский печатный Атлас в тот же час подарила Правительствующему Сенату».