На восток от Мурома леса кончились, и отряд добрался до Арзамаса. Паллас побывал на нескольких кожевенных и мыловаренных заводах и в красильнях. Он описал их примитивное оборудование и отметил, что рабочие делают свое дело «обыкновенным в России трудным образом». Им были исследованы извилистые берега реки Пьяны (левого притока реки Суры) с выработками известняка и карстовыми пещерами. Река огибала цепь холмов высотой до 245 метров и протяженностью 125 километров, покрытых смешанным лесом, — северо-западную окраину Приволжской возвышенности.

Затем, следуя через Пензу, отряд пересек эту возвышенность в ее самой широкой части.

В своей книге-отчете «Путешествие по разным провинциям Российской империи», изданной в Петербурге в 1773–1788 годах (все цитаты далее из нее), Паллас писал: «Страна при реке Суре… угориста и лесом изобильна. Почти все увалы простираются хребтом и к западу имеют весьма крутые скаты, к востоку же все пологи. Между горными увалами. текут речки, впадающие в Суру». Затем он отметил «холмистую страну, по Волге простирающуюся», — водораздел бассейнов Суры и Волги.

В октябре Паллас обследовал Заволжье по реке Черемшану — западную часть Бугульминско-Белебеевской возвышенности. Вскоре к отряду присоединился капитан Н. П. Рычков. Переехав в верховья реки Сок, ученый проследил Сокские яры (холмы по правому берегу Сока), обратил внимание на богатую нефтью местность по левобережью Волги. В верховьях рек Сок, Кинель и Самара он увидел и первым описал животное, которое русские называли дикой козой, а татары — сайгой.

Зимовал отряд в Симбирске. Через месяц после прибытия в Симбирск неутомимый руководитель отряда совершил поездку на развалины города Болгар — столицы Волжской Болгарии (Булгарии) в X–XII веках. Находясь в Симбирске, Паллас подробно описал животных, рыб и рыбные промыслы на Волге. При этом он использовал как свои наблюдения, так и сведения, сообщенные местными жителями.

В ходе путешествия Паллас, помимо сбора сведений о реках, рельефе местности, подробно описывал флору, фауну, хозяйственные учреждения, минералогические находки, способы обработки и употребления разных продуктов. Он изучил быт мордвы, татар, чувашей.

Весной 1769 года Паллас направился в Самару. Он обследовал Жигули и дал первую подробную топографическую характеристику Самарской Луки. Побывал онив Сызрани. На левом берегу Волги, близ устья реки Сок, он изучил Соколовы горы, а летом исследовал междуречье рек Самары и ее правого притока Кинели. Он отметил, что «правая сторона рек гориста, а левая представляет степь с плоскими увалами». Затем он проследил реку Самару почти до верховья и установил, что истоки Самары отделены от Урала «только простирающимися в ширину 18 верст степными горами».

В тот год летом стояла неимоверная жара. На полях все высохло, земля в степи покрылась трещинами в 5 сантиметров шириной и до 70 сантиметров в глубину. Горела трава. Кое-где Палласу пришлось ехать через огонь. Объехав за неделю соленые ключи по реке Усолке, Паллас в селе Новодевичьем встретился с руководителями 2-го и 3-го Оренбургских отрядов профессором И. П. Фальком и адъюнктом И. И. Лепехиным, с которыми совершил экскурсии в соседние районы. На обратном пути в Самару он посетил заброшенный серный завод и разработки самородной серы.

Из Самары Паллас отправил тяжелый обоз прямо через Калмыцкую степь в Яицкий городок (теперь Уральск), а сам поехал в коляске вдоль Самарской укрепленной линии в Оренбург. От крепости до крепости Палласа и его спутников сопровождала охрана из казаков.

Оренбург Палласа интересовал как крупный центр торговли, где каждую весну собирались многочисленные караваны из Центральной России, Сибири, Средней Азии. Из Оренбурга Паллас совершил несколько поездок по окрестностям, а затем более дальние — к Илецким соляным заводам, в Орскую крепость, где осмотрел несколько медных рудников. Затем он направился в Яицкий городок — столицу яицкого казачества. Там он познакомился с обычаями казаков, их занятиями и промыслами. Особенно его заинтересовал их главный промысел — рыбная ловля. В связи с этим он изучил видовой состав рыб в Яике.

12 августа Паллас выехал в Гурьев, расположенный в устье Яика. Он отметил, что на этом пути «земля и травы заметно переменяются. Голая степь чем дальше, тем ровнее».

По дороге он собрал подробные расспросные сведения об одном из крупнейших Камыш-Самарских озер. «С северной стороны впали в него две посредственные (то есть узкие), сильно лесом заросшие речки — Большой и Малый Узень. По берегам озера растет камыш. Всю восточную сторону озера окружают… барханы, мало разнящиеся от Рын-песков». Паллас осмотрел озеро Индер и окружающие его высоты: «Этот горный хребет состоит из. нарочито высоких, при Яицкой стороне утесистых, а после помалу возвышающихся каменных гор». Он отметил, что из них везде бьет соленая вода. До самого Гурьева он наблюдал «низкую мокрую и соленую страну».

Примерно за 30 верст от Гурьева Палласа встретил Лепехин, приплывший по Яику на двух лодках, далее в Гурьев Паллас следовал по реке. Ознакомившись в Гурьеве со сведениями о колебании уровня Каспия, он сделал правильный вывод, что уровень моря зависит от климатических факторов. Паллас первым исследовал часть Прикаспийской низменности. Он описал и нанес на карту устье Яика. Поздней осенью Паллас возвратился в Яицкий городок и затем направился в Уфу, где провел зиму.

Знакомство с рельефом Уральских гор позволило ему впервые разработать схему их общего строения. Эта схема впоследствии легла в основу его теории образования горных хребтов Земли. Из Челябинска он направился в Екатеринбург по восточному склону невысокого здесь Урала, мимо многочисленных озер, также им подробно описанных, и вдоль верхней Чусовой, причем отметил, что река Чусовая вытекает из отрога главного Уральского хребта.

Палас был в восхищении от богатств восточных склонов Уральских гор. Он отмечал наличие там мощных рудных месторождений, плодородность почв, наличие прекрасных пасбищ; к северу от Екатеринбурга, в истоках Туры, осмотрел знаменитое железнорудное месторождение — гору Благодать.

За лето 1770 года ученый проследил и описал восточный склон Уральских гор на протяжении почти 700 километров. Зимовал он в Челябинске, куда в октябре прибыли капитан Н. П. Рычков, описавший по заданию Палласа северные уезды Казанской губернии, и студент Н. П. Соколов. Последний привез богатые коллекции с Яика и побережья Каспия. «Многие есть причины благодарить сего прилежного студента за его труды, — писал Паллас. — Пробыв долгое время в тех южных странах и пользовавшись благосклонностию вожделенной погоды, имел он случай приметить многих зверей, птиц, насекомых и произрастений, каких мне во время моею поездки. учинить не удалося».

Паллас посетил Тобольск, столицу Сибири. В Челябинск он возвратился вместе с начальником 2-го Оренбургского отряда адъюнктом И. И. Лепехиным. А уже в начале января в Академию наук были посланы рапорты Палласа и Лепехина: в связи с завершением ранее намеченных исследований в Оренбургском крае необходимо продолжить изучение других районов страны. Ученые считали необходимым, чтобы Лепехин обследовал северную часть Казанской губернии и побережье Белого моря, а Паллас — Южную Сибирь.

Получив согласие Академии наук на продолжение путешествия, Паллас для охвата наблюдениями более обширных районов выделил из своего отряда группу во главе со студентом Василием Федоровичем Зуевым. В конце февраля 1771 года Зуев выехал из Челябинска в Тобольск, а затем, проехав зимней дорогой по Оби 900 верст, добрался до Березова на реке Сосьве, притоке Оби. После вскрытия Оби он поплыл на лодке вниз по течению к Обдорску (теперь Салехард), расположенному у Полярного круга. Летом он на оленях проследовал далее и достиг северо-восточных предгорий Урала, от вершины Байдарацкой губы повернул на северо-запад.

Василий Зуев проследил восточный склон Полярного Урала на 170 километров от Константинова Камня и обогнул его с севера. Он продвинулся до устья реки Кары и открыл юго-восточный край хребта Пай-Хой. Знаменитый русский географ и путешественник П. П. Семенов-Тян-Шанский написал о его подвиге: «Первым путешественником, пересекшим «Северный Урал на пути из Обдорска к Карской губе еще в 1771 году, был состоявший при экспедиции Палласа студент Зуев». Сам Паллас высоко оценил исследования, проведенные Зуевым, и широко использовал его отчетные материалы при написании книги о своих путешествиях по России.