Эйнштейн, который своими гипотезами световых квантов и удельной теплоемкости внес определяющий вклад в разработку квантовой механики, никогда не принимал ее вероятностную интерпретацию природы. В конце 1927 г. на пятом Сольвеевском Конгрессе разразилась битва с Бором, Борном и Гейзенбергом. Они настаивали, что неопределенность является неизбежной, но Эйнштейн не желал принять это положение и представил серию примеров в поддержку своей точки зрения. Однако Бор и его единомышленники отвечали на все эти возражения. В 1930 г. на шестом Сольвеевском конгрессе, последнем, в котором Эйнштейн принимал участие, вспыхнула полемика и вслед за этим в 1935 г. Эйнштейн со своими двумя коллегами по Институту, Борисом Подольским (1896—1966) и Натаном Розеном (1909—1995) написал работу на четырех страницах, в которой провозглашалась ложность квантовой теории. Эти принципиальные аргументы, известные сегодня, как парадокс Эйнштейна—Подольского—Розена (ЭПР-парадокс), были маленькой бомбой. Бор, глубоко взволнованный, немедленно стал диктовать ответ. Он, однако, понимал, что дело не столь просто. Он начинал с логической линии, затем изменял свой подход и начинал снова. Он не мог точно определить, в чем же была проблема. «Вы понимаете, что мы хотим сказать?» — спрашивал он Леона Розенфельда (1904-1974), американского физика-теоретика, который в то время был его ассистентом. Ричард Фейнман (1918—1988), лауреат Нобелевской премии по физике 1965 г. вместе с Джулианом Швингером (1918—1994) за метод особых расчетов, известный, как диаграммы Фейнмана, сказал в 1982 г. по поводу ЭПР-парадокса: «Когда я не могу охарактеризовать истинную проблему, тогда я считаю, что никакой истинной проблемы не существует». В настоящее время обсуждения этого парадокса проливает свет на определенные особенности квантово-механической интерпретации природы, которые не были достаточно оценены в прошлом и которые были изучены благодаря использованию лазерного света, получив несомненные подтверждения результатов, следующих из квантовой механики.

В 1936 г. Эйнштейн вынужден был заменить своего любимца В. Майера. Оказалось, что он, как только прибыл в Институт, не постеснялся дистанцироваться от своего шефа. Их сотрудничество выражалось лишь в одной работе, опубликованной в 1934 г., после которой интересы Майера обратились к чистой математике. Таким образом, Эйнштейн в 1936—1937 гг. взял двух новых ассистентов: Петера Бергмана (1915-2002) и Леопольда Инфельда (1893-1968). Он хотел, чтобы они продолжали работать с ним и далее, но возникли административные трудности. В конце концов должность Бергмана была утверждена, а Инфельда — нет. Эйнштейн смирился с этим, а Инфельд в течение лета 1937 г писал книгу. Когда эта книга, «Эволюция физики», вышла в 1938 г., она принесла авторам больше чем те шестьсот долларов, которые Эйнштейн просил для Инфельда от Института.

Совместная работа с Натаном Розеном 1937 г. содержала решение его уравнений поля, которые описывали гравитационные волны. Знаменитая работа в соавторстве с Б. Хофманом (1906—1986) и Л. Инфельдом была посвящена выводу уравнения движения частиц из уравнений гравитационного поля. Даже после своей отставки в 1945 г. Эйнштейн продолжал работать вплоть до самой смерти. Он умер в возрасте 76 лет 18 апреля 1955 г.

Важной характеристикой отношения Эйнштейна к фундаментальным проблемам физики было то, что он задавался вопросами лишь в отношении обоснованности тех концепций и соотношений, которые рассматривались как истинные. В этом отношении он был философом. Согласно его воззрениям, концепции являются свободными изобретениями и аксиомами и фундаментальные законы теории предположительны. Их нельзя вывести индуктивно из эксперимента или наблюдений. С другой стороны, теория должна делать возможным выводы и предсказания, которые можно проверить экспериментом, и это определяет ее ценность. Итак, наука требует трех видов человеческой активности: человеческой изобретательности, логико-математической дедукции, а также наблюдений и эксперимента. Согласно Эйнштейну, процесс создания развивается не только опытом и предварительно существующими теориями, но также чувством структурной простоты и математической красоты.

В июне 1905 г., когда Эйнштейн опубликовал в т. 17 Annalen der Physik свою революционную работу Uber einen die Erzeugung und Verwandlung des lichtes betreffenden heuristischen Gesichtpunkt (об эвристической точке зрения, касающейся возникновения и преобразования света), все были убеждены, что свет состоит из электромагнитных волн. Эйнштейн, однако, в этом усомнился, и выявил двойственную природу света: одновременно подобную и частице, и подобную волне. Хотя он был довольно критичен к теории Планка, он показал, какие фундаментальные следствия можно извлечь из нее, и тем самым вызвал кризис классической физики. В то время Эйнштейну было 26 лет. Его работа появилась в том же томе журнала, в котором он уже опубликовал две другие фундаментальные работы: одну работу по статистике, относящуюся к броуновскому движению, которая позволяла прояснить старый спор о «физическом» существовании молекул, и другую работу, в которой он представил специальную теорию относительности. Все три статьи сделали этот том журнала Annalen der Physik одним из самых выдающихся во всей научной литературе.

Эту работу в настоящее время рассматривают как работу Эйнштейна по фотоэлектрическому эффекту. Однако она имеет гораздо большую значимость. В ней Эйнштейн установил из общих принципов статистической термодинамики, что энтропия излучения, описываемая законом распределения Вина, имеет такую же форму, как и энтропия газа элементарных частиц. Эйнштейн использовал этот аргумент для заключения, с эвристической точки зрения, что свет состоит из квантов, каждый из которых содержит энергию, которая дается произведением постоянной Планка на частоту света. Он применил это заключение для объяснения некоторых явлений, среди которых был и фотоэлектрический эффект. Он писал:

Эйнштейн использовал слова «кванты энергии». Термин «фотон» был введен значительно позже, в 1926 г., американским химиком Г. Н. Льюисом (1875—1946), одним из отцов современной теории химической валентности.

Получение катодных лучей (т.е. отрицательно заряженных частиц, определенных как электроны) с помощью ультрафиолетового света было фотоэлектрическим эффектом, который был открыт в то время. Ирония заключалась в том, что это явление было описано в 1887 г. Генрихом Герцем во время его блестящего подтверждения электромагнитной (волновой) теории света, полученного с помощью его открытия электромагнитных волн. В следующем году это явление было исследовано Вильгельмом Гальваксом (1862— 1947), который, в частности, показал, что определенные металлические поверхности теряют некоторый электрический заряд, становясь положительно заряженными, при облучении этих поверхностей ультрафиолетовым светом. Позднее независимо друг от друга Дж. Дж. Томсон и Филипп Ленард (1862— 1947) показали, что этот эффект получается в результате испускания отрицательно заряженных частиц, электронов, металлической поверхностью. Поскольку первоначально металл не имеет избыток какого-нибудь заряда, то если испускаются отрицательные заряды, на металле должен оставаться положительный заряд, который компенсировался отрицательным зарядом. Ленард продолжил исследования этого явления и в 1902 г. представил детальные результаты в пространной статье, опубликованной в Annalen der Physik. В этой статье он сообщил о двух важных фактах. Первый факт заключался в том, что электроны с поверхности определенного металла эффективно получаются лишь при использовании света определенной частоты. Второй факт был связан со скоростью (кинетической энергией) испускаемых электронов, которая не зависела от интенсивности облучаемого излучения.