Под влиянием статей и выступлений Феррера дочь французского миллионера Эрнестина Менье завещала ему свое состояние. На деньги, полученные в наследство, 8 октября 1901 г. он основал в Барселоне «Современную школу». В нее принимали детей с 5 до 12 лет, независимо от пола и материального положения. За обучение взималась небольшая плата, но ее размеры изменялись в зависимости от материального положения родителей ученика. В итоге, бедняки платили столько, сколько позволяли их средства. Их распределяли по классам в зависимости от уровня знаний. Феррер отказался от применения наказаний в учебно-воспитательном процессе. Отсутствие принуждения отчасти способствовало установлению дружеского общения между преподавателями и учениками. Чтобы не вызывать конкуренцию между детьми, учителя отказались и от оценок. Традиционному разделению образования на начальное, среднее и высшее Феррер противопоставил идею «всестороннего воспитания» — единой школы. «Современная школа» давала ребенку образование, сочетавшее в себе элементы начального, среднего и профессионального. При школе работали мастерские, где детей по их желанию обучали ремеслам, полезным в будущем. Обучение в школе продолжалось 4 года. Центральное место в обучении занимали естественные науки. Мистические и вообще любые сверхъестественные объяснения каких-либо явлений не допускались. Занятия состояли из бесед преподавателя с учениками, наглядных уроков и образовательных прогулок (на природу, на фабрики и т. д.). Целью таких прогулок было развитие у детей интереса к самым разнообразным вещам и явлениям, склонности к наблюдениям и умозаключениям. Уроки служили средством систематизации знаний, полученных в ходе практических занятий в мастерских, на экскурсиях и прогулках. Детей знакомили с фактами из газет и журналов, отражающими состояние общества, приводили в доступной им форме самые разные точки зрения на социальные и другие проблемы. В школе проводились лекции и для взрослых. Феррер предполагал предоставить в ней помещения для профсоюзов.
Для обеспечения школы литературой он основал издательство. В числе авторов учебников были и известные анархисты — знаменитый географ Э. Реклю и Ж. Грав. Выходил ежемесячный «Бюллетень новой школы» — журнал, посвященный вопросам воспитания и предназначенный для родителей и учителей. В нем печатали труды П. Робена, Э. Реклю, П. А. Кропоткина, Г. Спенсера, биолога Э. Геккеля и астронома К. Фламмариона, сочинения Льва Толстого и Максима Горького, переводы статей известных педагогов и психологов, статьи самого Феррера.
Об успехе деятельности Феррера говорят факты. При открытии школы в ней учились 30 детей, к 1907 г. их число возросло до 126. У Феррера появились последователи — «Современная школа» положила начало движению «новых школ» по всей Испании. К 1904 г. в Барселоне и в провинции по этой системе работали 14 школ для детей рабочих. К 1907 г. их было уже 47 с 1700 учениками. Феррер снабжал школы своих последователей учебниками, подбирал для них учителей. Материальную помощь этим учебным заведениям оказывали и испанские синдикалистские профсоюзы, в деятельности которых Франсиско активно участвовал. С 1901 г. он сотрудничал в революционно-синдикалистской газете La Huelga General («Всеобщая стачка»), в 1907 г. входил в число основателей федерации революционно-синдикалистских профсоюзов «Рабочая солидарность», из которой позднее выросла знаменитая Национальная конфедерация труда (CNT). Да и само воспитание в «Современной школе», имевшее откровенно антиавторитарный, атеистический и антивоенный характер, по сути, было деятельностью по преобразованию существующего общественного строя.
Испанское правительство до поры до времени терпело существование подобных школ, поскольку государственное начальное образование находилось в плачевном состоянии: к 1907 г. на 18,5 млн населения страны лишь 6 млн были грамотными. Средняя школа находилась под тотальным контролем церкви, школы зачастую не имели нормального помещения. Обучали в них в основном чтению и письму на испанском и началам математики. Наибольшее внимание уделялось изучению Библии, молитв и катехизиса. Применялись телесные наказания. Но содержание «рационального воспитания» вызывало ненависть клерикалов, бюрократии и капиталистических кругов, поскольку выводило образование из сферы их идеологического контроля. В этой ситуации появился повод для расправы над Феррером. 31 мая 1906 г. Матео Морраль Брока, работник издательства Феррера, по собственной инициативе бросил бомбу в свадебный кортеж короля Альфонса XIII. Феррера обвинили в подстрекательстве к покушению и арестовали, а его школу закрыли. Попытка властей Испании уничтожить Феррера возмутила многих из тех, кто интересовался проблемами образования. Развернулась международная кампания в его защиту. О действиях испанских властей с возмущением писали газеты во многих странах мира, почти во всех странах Западной Европы появились «союзы помощи Ферреру». Под давлением международной общественности суд оправдал Феррера, однако власти не разрешили ему вновь открыть школу, сославшись на тот факт, что используемые в ней учебники не соответствуют установленным требованиям.
Феррер вынужден был уехать за границу и направить все силы на пропаганду своих педагогических идей. С этой целью в апреле 1908 г. совместно с английским журналистом Уильямом Гифордом он основал в Париже «Международную Лигу рационального воспитания детей». В нее входили педагоги из Испании, Германии, Франции, Италии, Бельгии, Швейцарии и Великобритании. В руководство Лиги вошли известные деятели науки и культуры: писатели — лауреаты Нобелевской премии Анатоль Франс и Морис Метерлинк, видный теоретик свободного воспитания Жан-Франсуа Эльсландер, биолог Эрнст Геккель. Продолжали свою деятельность сторонники Феррера и в Испании. С их помощью было возобновлено издание ежемесячного «Бюллетеня новой школы». 17 июня 1909 г., получив известие о болезни жены своего брата и племянницы, Феррер выехал в Барселону, не подозревая, что это путешествие закончится для него роковым образом.
В июле 1909 г. Испания развязала колониальную войну в Марокко. В ответ на мобилизацию рабочей молодежи в армию в Барселоне и других промышленных центрах Каталонии началась всеобщая забастовка, переросшая в стихийное восстание, вошедшее в историю под именем «Трагической недели». Подавив это выступление, испанское правительство и католическая церковь использовали его как предлог для расправы над Феррером, который был совершенно непричастен к нему. Его обвинили в организации восстания, арестовали и предали военному суду. Казни Феррера требовал Орден иезуитов, действия суда одобрил Папа Пий X. Обвинение было сфабриковано так грубо, что даже выделенный трибуналом официальный защитник капитан Гальсеран потребовал оправдать подсудимого. На следствии и в суде выслушивались лишь те, кто давал показания против обвиняемого; были собраны все анонимные доносы, которые могли повредить ему; все же, кого защита выдвигала в качестве своих свидетелей, были высланы за пределы Испании.
Эта расправа вызвала массовое движение в Европе. Создавались «комитеты защиты Феррера», проводились митинги протеста, испанскому королю Альфонсу XIII посылали тысячи телеграмм с требованием освободить Франсиско Феррера. Но это не дало результатов. Он был приговорен к смертной казни и 13 октября 1909 г. расстрелян. Как указывали очевидцы, Феррер сохранял перед казнью мужество и крикнул расстреливавшим его солдатам: «Дети мои, цельтесь получше! Это не ваша вина. Я невиновен. Да здравствует Свободная школа!»
Казнь вызвала массовые акции протеста. В Париже, Лионе, Тулоне, Шербуре, Лондоне, Вене, Будапеште, Праге, Мюнхене, Брюсселе, Антверпене, Лиссабоне, Буэнос-Айресе, Монтевидео, Рио-де-Жанейро, Мехико прошли демонстрации. В Париже на бульваре Курсель развернулось настоящее сражение демонстрантов с полицией. Всеобщая конфедерация труда объявила бойкот испанским товарам во Франции. В Милане и Риме прошли всеобщие стачки протеста. Территория Ватикана в течение недели охранялась итальянскими войсками, так как демонстрации носили откровенно антиклерикальный характер; священнослужителей встречали на улицах криками: «Подлые убийцы!» В России прошли студенческие митинги протеста в Петербурге, Киеве и Москве.