Попова всегда влекла к себе область прикладных технических знаний, но и «чистая» физика его всегда интересовала. Если его первая опубликованная работа «Условия наивыгоднейшего действия динамо-электрической машины» была посвящена техническому вопросу, то в статье «Случай превращения тепловой энергии в механическую» он рассматривал вопрос, не имеющий прямого отношения к технике.
Ни одно явление природы, ни одно новое открытие или изобретение не проходили мимо Попова. Он увлекался теорией динамо-машин, фатометрией, рентгенографией и, конечно, электричеством. Ещё мальчишкой он соорудил электрический будильник, приспособив для этого батарейку, звонок и часы-ходики...
В связи с солнечным затмением 1887 г. он вместе с университетскими товарищами с увлечением изучает всё, что было к тому времени известно о Солнце. Он принимает деятельное участие в организации экспедиции для наблюдения затмения и отправляется с этой целью в Красноярск.
Несколько лет спустя, как только в России стало известно об открытии Рентгеном Х-лучей, Попов изготовляет рентгеновскую трубку, производит с ней ряд экспериментов и одним из первых в России получает рентгеновские фотоснимки (рентгенограммы), которые по его инициативе используются для диагностических целей в Кронштадтском госпитале. В этот период Попов читает курс высшей математики и практической физики в Морском техническом училище и в Минном офицерском классе.
В течение девяти лет (1889—1898) каждое лето он уезжал в Нижний Новгород, где заведовал электрическими установками на территории ярмарки. Будучи членом общества «Электротехник», Попов возглавлял постройку ряда электрических станций в Москве, Рязани и других городах. И был признан одним из лучших русских специалистов по энергетике.
За время службы в Кронштадте Попов завоевал в Морском ведомстве большой авторитет.
В документе о представлении Попова к награждению орденом, датированном 1894 г., сказано: «Коллежский Асессор А. С. Попов состоит в Минном офицерском классе преподавателем с 1883 г. За эти 11 лет он преподавал практическую физику, предмет, который должен был им быть самостоятельно разработан сообразно с требованиями программы гальванизма и химии и для которого им составлены курсы. Во время болезни преподавателя гальванизма в 1883 г. он его заменил вполне, взяв на себя преподавание двух предметов почти в продолжение целой зимы. За это время А. С. Попов приобрёл общее уважение и вполне заслуженную славу прекрасного профессора и серьёзного учёного, чутко относящегося к развитию науки, новыми приобретениями которой он всегда охотно делился с помощью чрезвычайно интересных лекций и сообщений, читанных им неоднократно в Минном классе, Морском собрании в Кронштадте и Морском музее в С.-Петербурге. Его советами и мнением в вопросах электротехники неоднократно уже пользовался Морской технический Комитет».
В 1893 г. Попов был командирован на Всемирную выставку в Чикаго, где имел возможность познакомиться с последними достижениями физики и электротехники, в частности с опытами Герца, ранее известными ему только по литературе. Он воспринял открытие «лучей электрической силы» (так называл открытые им волны сам Герц) как факт величайшей важности, подтверждающий теорию Максвелла. Привыкший подходить к физическим явлениям с практической стороны, он тотчас же стал искать возможных приложений этих лучей для передачи сигналов на расстояние.
Вообще открытие немецкого учёного взбудоражило физиков всего мира, и попытки «обуздать» и практически использовать электромагнитные волны с тех пор не прекращались. Но сделать тот последний шаг, который превращает ценное наблюдение в гениальное открытие, не сумел никто: первому это удалось Попову.
А. С. Попов хорошо знал работы Максвелла и вполне разделял его революционную гипотезу об электромагнитной теории света. Попов говорил, что нечто подобное мелькало у него в голове ещё до появления опытов Герца, а после того, как в мартовском номере журнала «Электричество» появилось их описание, он сразу начал разрабатывать цикл лекций «Новейшие исследования о соотношении между световыми и электрическими явлениями», которые затем прочёл в Минном классе, сопровождая их демонстрацией вибратора Герца. Но Попов никогда ничего не копировал. Мысль изобретателя и руки инженера всегда требовали что-то «улучшить».
Изыскивать средства на проведение своих опытов изобретателю приходилось самому, иногда таким, например, способом: «Что касается денег, то можно задержать в Кронштадте и расходовать на уплату мелких расходов моё июльское жалованье», — писал Попов своему помощнику Петру Рыбкину, проводившему испытания радиоапатуры в его отсутствие. Подобное случалось весьма часто, и тогда семья жила на заработки Раисы Алексеевны, у которой была постоянная врачебная практика.
Попову весьма повезло со спутницей жизни: хорошо владея французским и немецким языками, она часто переводила для него научные статьи из иностранных журналов, а также помогала в переписке с зарубежными лабораториями и учёными.
Начиная с 1889 г. Попов неоднократно воспроизводил на лекциях и докладах опыты Герца, различно их видоизменяя и стремясь найти наиболее чувствительный их индикатор. Так, например, на одном из заседаний Русского физико-химического общества Попов демонстрировал построенный им радиометр — прибор для обнаружения электромагнитных лучей. Герц в качестве «ловца» электромагнитных волн использовал разомкнутый проволочный круг, в разрыве которого в воздухе проскакивала искра.
Но была она так слаба, что рассматривать её приходилось через лупу. Попов взял тоже проволочный круг, но в искровой промежуток поместил небольшую лампочку накаливания со сломанным угольком. Когда вибратор, источник волн, посылал сигнал, резонатор воспринимал его, и в лампочке возникало зеленоватое свечение, которое прекрасно наблюдалось с большого расстояния.
Сегодня невозможно назвать точную дату, когда Александра Степановича осенила идея использовать электрические лучи для нового вида связи. По некоторым косвенным обстоятельствам можно предположить, что случилось это не позднее 1890 г.
В январском номере «Электричества» О. Д. Хвольсон опубликовал статью о «кабинетных» опытах Герца. Содержится ли в опытах «зародыш новых отделов электротехники» и во что они разовьются, предсказать, по мнению профессора, в настоящее время невозможно. Но любопытна не сама статья, а примечание редакции, где пояснялось, что нужно понимать под новыми отделами электротехники, «например, телеграфию без проводов наподобие оптической».
Не родилась ли эта мысль в результате бесед сотрудников редакции с А. С. Поповым, постоянным автором журнала? Редакция являлась как бы филиалом VI отдела, где обсуждались самые новейшие тезы и новости науки.
Попов поставил перед собой задачу найти высокочувствительный индикатор волн Герца: ни искра в резонаторе, ни свечение в разрежённой атмосфере, ни радиометр, ни воздушный термоскоп, которые рассматривались как возможные кандидаты, его не устраивали. Внимание Попова привлекли работы французского физика Бранли. Металлические порошки под влиянием электрических разрядов резко изменяли своё сопротивление. Но после первого же приёма порошки спекались и утрачивали это свойство. Чтобы восстановить его, порошок необходимо было периодически встряхивать.
Английский физик Лодж, который занимался аналогичными исследованиями и тоже применил «когерер Бранли», встряхивал индикатор с помощью часового механизма. Он пробовал даже передавать сигналы азбукой Морзе, однако изобретателем радио не стал. Позже когда учёный мир познакомился с радиоприёмником Попова, Лодж признался: «Как ни глупо, но не было сделано попытки увеличить мощность для увеличения дальности действия системы».
Ознакомившись с опытами Бранли и Лоджа, Попов в 1894 г. занялся изучением влияния электрических разрядов на проводимость металлических порошков и построил собственный, достаточно чувствительный «когерер Попова», способный восстанавливать свои свойства автоматически. Электромагнитная волна, на которую когерер реагировал изменением сопротивления, срабатывала точно рубильник: замыкалась цепь питания обмотки реле электрического звонка, последний встряхивал трубку с металлическими опилками, возвращая их к исходному состоянию.