Внимание Святослава, воодушевленного разгромом Хазарии, в 968 г. переносится на Дунай и Балканы. В это время Византия, теснимая арабами в Сирии и немцами в Италии, вела изнурительную войну с Болгарским царством. Бороться на три фронта у нее не хватало сил. Поэтому греки обратились за помощью к Святославу, подкрепив свою просьбу богатыми подарками. Весной 967 г. Святослав разбил болгарскую армию и, согласно «Повести временных лет», взяв восемьдесят городов на Дунае, быстро овладел большей частью территории Болгарского царства. Византия, вынужденная в следующем году посылать ему богатые дары, называемые летописцем «данью», явно не рассчитывала на такой ошеломляющий успех, а непосредственное соседство с Русью и вовсе не входило в ее планы.

Однако Святослав, завоевав богатые болгарские земли, не собирался покидать их. У него родился план создания огромной, на древнерусско-болгарской основе, державы — от Черного моря и Балкан до Балтики, Волги и Каспия со столицей в Переяславце, в дельте Дуная, где пересекались важнейшие торговые пути, связывающие Русь с Византией, странами Центральной Европы и Причерноморья. Князь утверждал, что там — середина земли его, что «туда привозят все добро: от греков идут туда ткани, золото, вино и овощи разные; от чехов и венгров — серебро и кони; из Руси же — меха, воск, мед и рабы». Определенную роль сыграло и то, что в Киеве, где реальная власть находилась в руках принявших христианство Ольги и ее бояр, он чувствовал себя скованно и неуверенно, поэтому и не стремился туда возвращаться.

Между тем греки, тщетно пытаясь оттеснить Святослава от границ империи собственными силами (войны с арабами и немцами продолжались), богатыми подарками склонили к нападению на Русь печенегов. Кочевники, воспользовавшись отсутствием в Приднепровье основных войск русичей, весной 968 г. прорвались к Киеву и осадили его. Киевляне во главе с престарелой Ольгой, опекавшей внуков, оказались в критическом положении, тем более, что Святослав не знал о нависшей над городом и его родными опасности. К счастью, в Киеве нашелся отважный юноша, знавший печенежский язык. Ему удалось пробраться сквозь вражеский стан и оповестить Святослава об опасности. Получив известие об осаде столицы, Святослав с основными силами двинулся к Киеву. Печенеги же, узнав о его приближении, ушли в степь. На какое-то время опасность миновала. Князю пришлось выслушать горькие упреки матери, бояр и старейшин, говоривших ему: «Ты, князь, ищешь чужой земли и берешь ее, а до своей тебе и дела нет; нас чуть было не взяли печенеги, вместе с твоей матерью и детьми».

Ольга была против войны с Византией, которую замышлял ее сын, понимая, что его шансы на победу невелики. К тому же задуманный поход на греков сводил на нет ее многолетние усилия по сближению с христианским миром. Однако Святослав был непреклонен. Похоронив мать летом 969 г., он во главе 60-тысячного войска вновь двинулся на Балканы. В Киеве он посадил на княжество своего старшего сына Ярополка; второго сына, Олега, оставил править Древлянской землей. Тогда же внебрачного сына Святослава от ключницы Малуши Владимира решено было послать в Новгород.

Предстоящее возвращение Святослава на Балканы не было для греков неожиданностью. Император Никифор II Фока подарками и посулами переманил на свою сторону почти всех знатных болгар, которым не улыбалась перспектива оказаться под властью гордого и своенравного северного язычника. Однако в самом Константинополе события неожиданно приняли драматический оборот. Смещенный императором со всех постов за связь с его молодой женой, красавицей Феофаной, прославленный полководец Иоанн Цимисхий, при содействии августейшей своей любовницы, 11 декабря 969 г. совершил государственный переворот. Никифор был убит и венец достался Иоанну, но против него тут же выступил племянник Никифора, Вард Фока. Иоанн разгромил его войска, но должен был срочно двинуться в Сирию, где арабы, пользуясь смутами в империи, перешли в наступление и осадили Антиохию. Одновременно в Южной Италии активизировались немцы.

Эти обстоятельства облегчили Святославу быстрое восстановление своей власти над Болгарией и контроль над балканскими перевалами, создав тем самым непосредственную угрозу Константинополю. Весной 970 г. Иоанн оттеснил арабов, но в это же время киевский князь опустошил Фракию и подошел к Адрианополю, прикрывавшему Константинополь со стороны Европы. В результате переговоров тут было заключено соглашение, по которому Святослав оставлял Фракию, сохраняя за собой территорию Болгарского царства. Граница пролегла по Балканскому хребту.

Как оказалось, Святослав поступил опрометчиво, доверившись византийцам. Иоанну нужна была короткая передышка, которую он использовал для закрепления победы над арабами и умиротворения немцев в Италии. В марте 971 г. император во главе вернувшихся из Сирии войск неожиданно овладел перевалами через Большой Балканский хребет и уже 14 апреля занял болгарскую столицу Преславу. Одновременно его флот, оснащенный смертоносным «греческим огнем», вошел в устье Дуная, отрезав Святослава, находившегося с основными силами на южном берегу реки, от Руси.

Князь, рассредоточивший на зимние месяцы свои войска по болгарским городам, перед превосходящими силами противника вынужден был срочно стягивать силы в хорошо укрепленный Доростол на берегу Дуная. Вскоре город был блокирован с суши и кораблями со стороны реки. Началась трехмесячная осада, в ходе которой русичи неоднократно предпринимали смелые вылазки, уничтожая осадные машины противника. Однако припасы в городе быстро истощались: замаячила угроза голода.

Предвидя крушение своих горделивых замыслов, Святослав вымещал злобу на христианах. Именно в них он усматривал адептов враждебного бога, который поддерживал греков. Началось массовое принесение христиан в жертву Перуну, что, естественно, не облегчило положения осажденных. Но и императорские войска также несли тяжелые потери.

В конце июля 971 г. обе стороны согласились на переговоры. В отличие от Иоанна, прибывшего на встречу с князем в сопровождении пышной свиты в отливающих золотом латах, Святослав приплыл на ладье, гребя веслом наравне с другими воинами, по виду ничем, кроме большей чистоты одежды, не отличающийся от них. Присутствовавший на переговорах византийский историк Лев Диакон описал портрет древнерусского князя: «Вот какова была его наружность: умеренного роста, не слишком высокого и не очень низкого, с мохнатыми бровями и светло-синими глазами, курносый, безбородый, с густыми, чрезмерно длинными волосами над верхней губой. Голова у него была совершенно голая, но с одной стороны ее свисал клок волос — признак знатности рода; крепкий затылок, широкая грудь и все другие части тела вполне соразмерные… В одно ухо у него была вдета золотая серьга».

Личная встреча Иоанна со Святославом скрепила мирный договор, по которому киевский князь должен был покинуть Болгарию и никогда больше не посягать ни на эту страну, ни на византийские владения в Крыму. Император же обязался обеспечить всем необходимым для возвращения домой оставшееся у Святослава 22-тысячное войско и «как к друзьям» относиться к русичам, прибывавшим в Царьград по торговым делам.

Основная часть войска во главе с выдвинувшимся еще при Игоре воеводой Свенельдом сухим путем двинулась прямо на Киев, а Святослав с малой дружиной отправился домой по Днепру. Пожилой, опытный Свенельд предупреждал князя, что на порогах его могут подстерегать печенеги, предлагая обойти это опасное место на конях, но тот не внял предусмотрительному совету. Проведя зиму на Белобережье, в устье Днепра, с началом весны 972 г. князь пошел вверх по реке.

Ненависть Святослава к христианам все это время не утихала. Готовясь к возвращению на Русь, он послал в Киев гонца с приказом уничтожить находившиеся в городе церкви. Это распоряжение частично было выполнено. В частности, построенная на Старокиевской горе у великокняжеского дворца Ольгой церковь превратилась в руины.

Потерпев тяжелое поражение и потеряв две трети войска, лишившись всех завоеваний на Балканах и не имея уже возможности контролировать большую часть номинально подвластных ему территорий разгромленной Хазарии, суровый князь планировал начать массовые гонения против христиан. Поэтому вполне вероятно, что «переяславцами», сообщившими печенегам о его маршруте и силах, были христиане из Переяслава, опасавшиеся репрессий со стороны князя. Предупрежденный о маршруте киевского князя, печенежский хан Куря устроил на порогах засаду, в которой Святослав и погиб в марте 972 г. Торжествуя победу, хан приказал сделать из черепа этого прославленного воителя украшенную золотом чашу с надписью: «Чужого желая свое погубил».