Дарий принадлежал к младшей ветви царского рода Ахеменидов и вплоть до 522 года до Р.Х. не имел никаких надежд когда-либо занять персидский трон. Его жизнь резко переменилась после того, как он принял участие в заговоре Отана и пятерых других знатных персов против правившего тогда в Персии царя Бардии. Согласно официальной версии (изложенной в Бехистунской надписи и у греческих историков, в частности у Геродота) Отан заподозрил, что под именем Бардии скрывается самозванец — мидийский маг Гаумата (настоящий Бардия был тайно умерщвлён за несколько лет до этого по приказу его брата Камбиса II). Сговорившись между собой, Отан и шесть его сподвижников проникли во дворец и убили царя (был ли это настоящий Бардия или в самом деле самозванец, теперь уже установить невозможно). Вслед за тем заговорщики стали совещаться между собой о том, кто из них должен занять престол. Наконец они решили поручить выбор воле богов, а именно: чей конь первым заржёт при восходе солнца, когда они выедут за городские ворота, тот и будет царём. Дарий оказался в этом опыте удачливее других — его жеребец первым подал голос, и таким образом, согласно уговору, он стал персидским царём. (Геродот пишет, что своим успехом Дарий был обязан хитрости его конюха — ночью тот свёл у городских ворот жеребца хозяина с одной из кобылиц, которую тот очень любил, когда же на другой день жеребец проходил мимо этого места, он бросился вперёд и громко заржал.)

Едва утвердившись у власти, Дарий должен был подавлять восстания, охватившие многие персидские провинции. Особенно опасным был мятеж в Вавилонии — самом сердце Персидской державы. По свидетельству Бехистунской надписи, там произошло следующее: некий Нидинту-Бел объявил себя сыном последнего вавилонского царя Набонида и стал править под именем Навуходоносора III. Дарий лично возглавил поход против восставших. Первая битва произошла в середине декабря 522 года до Р.Х. у реки Тигр и закончилась победой персов. Через пять дней они одержали новую победу в местности Зазана у Евфрата. Нидинту-Бел бежал в Вавилон, но вскоре был захвачен в плен и казнён (посажен на кол). Умиротворяя страну, Дарий около трёх месяцев прожил в Вавилоне. В феврале 521 года до Р.Х. до него дошла весть о новом восстании в восточных сатрапиях: Персии, Мидии, Эламе, Маргиане, Парфии и Саттагидии. Наиболее массовым было выступление в Маргиане. Подавляя его, сатрап Бактрии Дадаршиш перебил более 50 тысяч человек, а саму страну превратил в пустыню. В то же время в Персии некто Вахьяздата объявил себя царём Бардией и нашёл среди народа широкую поддержку. Дарий должен был рассылать войска во все концы своей державы. В конце февраля 521 года до Р.Х. царская армия под командованием Вивана разбила Вахьяздату в области Гандутава в Арахосии. Но и тогда мятежники не сложили оружия. Потребовалось ещё две битвы (одна произошла в мае у города Раха в Персии, другая — в июле у горы Парга), чтобы окончательно сломить их сопротивление. Вахьяздата попал в плен и был казнён вместе с 52 ближайшими сподвижниками.

В то же время почти вся Мидия оказалась в руках некоего Фравартиша, выступавшего под именем Хшатрату из рода мидийских царей. Этому самозванцу удалось установить свой контроль также над Ассирией, Арменией, Парфией и Гирканией. Дарий отправил против него своего полководца Видарну. В мае произошла ожесточённая битва в местности Кундуруш. В ней пало 35 тысяч мидийцев, и ещё 18 тысяч оказалось в плену. В июне персы схватили и казнили самого Фравартиша. Против мятежников в Парфии и Гиркании вёл борьбу отец царя Виштаспа. Окончательно эти сатрапии были умиротворены только в июне после разгрома основных сил восставших в местности Патиграбана. Много хлопот доставило Дарию восстание в Армении. Местные жители дали персам пять больших сражений, но только в июне 521 года до Р.Х. они были окончательно разбиты у горы Уяма и в местности Аутиара.

Воспользовавшись тем, что главные силы персов оказались отвлечены на окраины империи, в августе 521 года до Р.Х. вновь поднялись вавилоняне. Некто Арахта (по одним свидетельствам армянин, по другим — урарт) выдал себя за царевича Навуходоносора, сына Набонида. Он захватил Вавилон, Сиппар, Борсиппу, Урук и провозгласил себя царём. Дарий послал против него армию во главе с персом Виндафарной. В ноябре 521 года до Р.Х. мятежники были разбиты. Арахта оказался в плену и кончил свою жизнь, как и все другие предводители мятежников, — был посажен на кол. Город Вавилон лишился своих внешних стен, которые были разрушены по приказу царя.

Поразив всех врагов и упрочив свою власть, Дарий приступил к новым завоеваниям. В 519 году до Р.Х. он совершил поход против саков Тиграхауда, обитавших вблизи Аральского моря. В 517 году до Р.Х. персы покорили северо-западную часть Индии, где в это время существовало много небольших государств. Из этих земель была образована сатрапия Индия, включавшая в себя нижнее и среднее течение реки Инд. Она стала самой дальней восточной провинцией державы Ахеменидов. Продвигаться дальше на восток персы не пытались. Зато на западе они делали одно приобретение за другим. В том же 517 году до Р.Х. персидская армия во главе с Отаной захватила остров Самос. Жители Лемноса и Хиоса признали власть персов добровольно. Около 516 года до Р.Х. Дарий предпринял большой завоевательный поход в Северное Причерноморье. Покорив без боя греческие города по обоим берегам Геллеспонта, он переправился через Боспор во Фракию. Отсюда персидская армия вышла к низовьям Дуная и, перейдя на восточный берег реки, оказалась во владениях скифов. Те не решились вступить с персами в открытый бой и стали отступать вглубь степей, угоняя за собой скот, сжигая траву и засыпая колодцы. Гоняясь за их стремительной и постоянно ускользающей конницей, Дарий довёл своих воинов до полного изнеможения. Наконец он понял тщетность своих усилий и отступил обратно за Дунай.

Сам он вернулся в Персию, а европейскую войну поручил своему полководцу Багабухше. Тот покорил греческие города на северном берегу Эгейского моря и подчинил персидскому царю племена фракийцев. Когда персидская армия подошла к границам Македонии, её царь Александр I поспешил заявить о своей покорности и выдал сестру за персидского вельможу. В Македонии и Фракии остались персидские гарнизоны. Около 512 года до Р.Х. обе эти страны образовали самую западную из персидских сатрапий под названием Скудра. То было время наивысшего могущества державы Ахеменидов: в конце жизни Дария она простиралась от реки Инд на востоке до Ионического моря на западе, от Аральского моря на севере до границ Эфиопии на юге.

Следующей жертвой персидских завоеваний должна была стать материковая Греция. Прелюдией к грандиозной войне с греками послужило мощное ионийское восстание, начавшееся осенью 499 года до Р.Х. и охватившее в короткий срок всё западное побережье Малой Азии от Геллеспонта на севере до Карии на юге, а также многие острова Эгейского моря. Оно оказалось полной неожиданностью для персов. Восставшие, во главе которых стоял тиран Милета Аристагор, совершили поход вглубь страны, взяли и сожгли царскую столицу Сарды. Однако уже летом 498 года до Р.Х. они были наголову разбиты под Эфесом. Остатки их войска разбрелись по своим городам. В конце 497 года до Р.Х. военные действия переместились на Кипр. В большой морской битве ионийцы одержали победу, но тогда же в сражении на суше киприоты потерпели поражение. Возглавлявший их царь Саламина Онесил погиб в бою. Впрочем, персам потребовался ещё целый год на то, чтобы окончательно замирить остров. В 496 году до Р.Х. персидские военачальники одержали важную победу над примкнувшими к грекам карийцами и начали осаду ионийских городов. Один за другим они были взяты. Наконец, весной 494 года до Р.Х. персы с суши осадили Милет, являвшийся главным оплотом восстания. Большой ионийский флот мешал осаде города с моря. Но после того как персы выиграли морскую битву при Ладе, кольцо блокады сомкнулось. Осенью персы подтянули к городу осадные орудия, а затем штурмом взяли его. Большая часть милетян погибла, оставшиеся в живых были обращены в рабство и угнаны в Персию. Сам город оказался сильно разрушен и уже никогда не смог восстановить своего прежнего могущества. В 493 году до Р.Х. капитулировали Хиос и Лесбос, после чего вся Иония вновь оказалась под властью Ахеменидов. Но Дарий понимал, что персидское господство в Малой Азии и во Фракии будет непрочным до тех пор, пока греки Балканского полуострова сохраняют свою независимость. Казалось, что покорение этой сравнительно небольшой страны, распадавшейся к тому же на множество враждовавших между собой государств, не составит для персов большого труда, но дальнейшие события показали, что война с греками обещает быть очень тяжёлой.