Практически не снимался в кино Столяров и в 60-е годы. Тогда на экранах страны появилось всего лишь две картины, где актер сыграл крупные роли: "Человек меняет кожу" (1965) и "Туманность Андромеды" (1967). Последний фильм даже получил специальный приз на фестивале в Триесте в 1968 году. Столяров в этом фильме сыграл свою последнюю (тоже главную) роль в кино. Именно малая занятость в кино позволила руководителям Театра киноактера, где он работал, выдвинуть против Столярова обвинение, что он не выполняет положенную норму. За это его и его жену уволили из театра. Этот скандал серьезно подорвал здоровье актера, вскоре он серьезно заболел.

Рассказывает К. Столяров: "В 1968 году у отца внезапно начала опухать нога, и поначалу он не придал этому особого значения. Он никогда до этого не болел. Как раз тогда ему удалось наконец «пробить» разрешение на съемки собственного фильма. Много нервов для этого пришлось потратить. Мы вместе поехали выбирать натуру, и тут болезнь спутала все его планы. У него обнаружили рак. Как тогда сказали врачи, "болезнь от огорчения". Отца положили в Кремлевку, а мной овладела навязчивая идея: я же должен отдать отцу долг! И вот Бог мне подсказал: писать сценарий о Дмитрии Донском! Отца всегда интересовал тот период истории, он загорелся, много работал. И этим продлил себе жизнь на год. Однажды его пригласили на какой-то юбилей, и он пришел на него в белом свитере, красивый, как всегда. Все знали, что он обречен, но сам отец не показывал виду, что ему плохо.

В 1969 году, незадолго до его смерти, я принес в больницу документы о присвоении ему звания народного артиста. Он только махнул рукой: оставь, мол, это, положи там куда-нибудь. А 9 декабря 1969 года он умер. У меня на руках. Я обычно ходил в больницу часам к одиннадцати-двенадцати. В тот день была скверная погода: снег, холод. Может, потому и примчался раньше. За некоторое время до моего прихода отец брился и поранил губу. А организм уже не сопротивлялся. Пришла медсестра, дежурно спросила: "Ну как себя чувствуем?" Увидела кровь, решила прижечь ранку и что-то замешкалась. Отец говорит: "Видишь, человеку тяжело, возьми лампу и посвети". Когда я поднес лампу, то увидел, что медсестра плачет. И тут отец произнес: "Ну что ты не можешь помочь человеку, видишь, ей трудно!" Ей трудно… Через несколько минут он умер. Потом я попросил скульптора Славу Клыкова сделать отцу памятник. Славе нужен был двухметровый белый камень: он считал, что отец был русским, светлым человеком, поэтому ничего лучше мячковского камня не придумать. Я перевернул всю Москву — не нашел. И тут мне сказали, что в одном переулке ломают часовенку. Схватил такси и, не поверите, приехал… к себе домой, туда, где всю жизнь жила наша семья, к Покровскому собору.

Вот от той разобранной часовенки и стоит на могиле отца камень…"

Сергей Столяров похоронен на Ваганьковском кладбище, напротив от входа. Рядом с ним на этом участке нашли свой последний приют артист Владимир Высоцкий, тележурналист Владислав Листьев, спортсмены Инга Артамонова и Отари Квантришвили. Всех их, таких разных, объединила земля Ваганьковского кладбища.

Р. S. Буквально через несколько дней после смерти Сергей Столяров был удостоен звания народного артиста РСФСР. Фильм, сценарий которого он написал незадолго до смерти, вышел на экраны страны в 1972 году. Он назывался "Когда расходится туман".