В Итаке путники наняли большую парусную лодку, погрузили свое имущество — самую большую тяжесть составляли фолианты Геродота, Павзания и других древних авторов, которые они штудировали в пути, — и направились к полуострову Морея. Капитан лодки, мощный человек с обветренным смуглым лицом, иссиня-черными усами и длинными волосами, выбившимися из-под малиновой фески, с крепкими жилистыми руками, сжимающими длинную трубку, сразу покорил Брюллова. Его портрет, очень тщательно проработанный, стал первым в целой галерее портретов, созданных художником в путешествии. Все они — вождь греческих повстанцев, инсургент Теодор Колокотрони, только что выпущенный из тюрьмы (Брюллов встретился с ним в Афинах), «Раненый грек», «Грек на скале», «Инсургент» — вместе составляют обобщенный образ героического борца за свободу. При всем различии индивидуальных свойств каждого из них, чутко уловленных художником, — седого старика Колокотрони, молодого красавца грека, упавшего с лошади, угрюмого капитана лодки — во всех них Брюллов подмечает и нечто общее, свойственное всем: пружинистую несгибаемую силу, воинственность, дикую грацию. Несмотря на то что война в Греции будто бы и кончилась воцарением на престол нового короля Оттона I, ставленника Пруссии, — это произошло как раз к приезду наших путешественников — народ не складывал оружия. То тут, то там вспыхивали крестьянские волнения. В стычках с правительственными войсками, видимо, и были ранены изображенные Брюлловым греки. На всех его героях лежит отблеск последних вспышек героической борьбы непокорного народа за свободу. Путешествуя по глухим горным селениям, члены русской экспедиции видели воочию и причины борьбы — греческое крестьянство буквально тонуло в нищете. «Деревень, столь бедных как Мирака, нет у нас в России», — пишет Давыдов. Даже в сравнении с нищей русской деревней греческие селения поражали убожеством. В акварели Брюллова «Утро в греческой деревне Мирака» бедность и забитость видны не только в полуразвалившейся хижине, так печально контрастирующей с роскошной природой, она чувствуется и в самих безнадежных, уныло недвижных позах сидящих на земле крестьян.

Греческие работы Брюллова подкупают живым, взволнованным чувством автора. Кажется, сквозь нарядное многоцветье акварелей проступает боль за горестную судьбу прекрасной Эллады. По вечерам Брюллов читал у древних авторов о былой славе прекрасной страны, о том, как в храме Зевса Олимпийского сбирались лучшие юноши на состязания, как толпы слушателей стекались сюда послушать оратора или спор известных философов, а утром шел к тому месту, где прежде красовался храм, видел груду камней, заросших кустарником. Лишь звон цикад нарушал тишину, лишь пастух, прогоняющий мимо стадо, прерывал на миг мертвое безмолвие. Одну за другой пишет Брюллов акварели, воссоздающие античные руины: «Развалины храма Зевса в Олимпии», «Храм Аполлона Эпикурейского в Фигалии», «Храм Юпитера Немейского». Всякий раз он не хочет ограничить себя простой этнографической точностью, стремится к созданию именно живого натурного пейзажа: выбирает каждый раз иное время и состояние дня, разное освещение, впервые в жизни ставит себе серьезные пленэрные задачи. Из всех его греческих пейзажей резко выделяются три: «Долина Дельфийская», «Долина Итомская перед грозой» и «Дорога в Синано после грозы». Они целиком лишены так присущей всегда Брюллову жанровости — крошечные фигурки путников кажутся здесь просто естественной частью пейзажа. Могучее дыхание земли, жизнь матери-природы — вот поистине эпическое содержание этих небольших по размеру, но монументальных по сути картин греческой природы. Такой силы, такого размаха в изображении природы Брюллов еще ни разу не достигал и никогда больше не достигнет. Можно только пожалеть, что проявившееся здесь чутье пленэриста ни разу больше не скажется в его произведениях. Поразительную верность цвета в его акварелях подметил и Давыдов, сказавший: «Краски его удивительно как натуральны и передают с необыкновенной верностью все цвета, которым подобных, по моему мнению, нельзя найти нигде, кроме Греции». Технически эти акварели Брюллова выполнены виртуозно. Он работает то многослойно, постепенно на один высохший слой накладывая другой, и третий, то «по-мокрому», в манере à la prima, за один сеанс, и тогда акварель обретает особую легкость и прозрачность. Контуром он почти не пользуется, очертания форм рождаются от касания одного цвета с другим. Часто он использует просветы бумаги, и тогда ясный белый цвет листа служит своего рода камертоном в постепенных переходах тональности от светлого к темному. В основном он работает широкими мазками, штриховку применяет только для прорисовки мелких деталей — листвы, коры деревьев, камней.

Когда путешественники прибыли в Афины, с Брюлловым приключилась беда: он неосторожно искупался во время полуденного зноя и получил солнечный удар. Началась лихорадка, резкие боли в спине. По рекомендации русского посланника лейб-медик короля Оттона Видмер навещал Брюллова, пускал ему кровь. Лихорадка не отступала, больной ночами впадал в тяжкий бред. По словам Давыдова, Брюллов проявил в болезни «редкое терпение и твердость». Чуть стало легче — и он уже начал рисовать фигурки прямо на сосновом столике, стоявшем у изголовья: это был первый знак выздоровления.

В те дни на якоре в Афинах стояло русское судно «Фемистокл». Его капитан В. А. Корнилов, впоследствии прославившийся при обороне Севастополя, ждал депеши, которые нужно было переправить в Смирну. Туда же направлялась и экспедиция Давыдова на бриге «Ифигения». Брюллова решили до Смирны отправить на «Фемистокле» — там больному было покойнее. А когда члены экспедиции съедутся в Смирне, Брюллов, хоть уже и оправится от болезни, не выскажет желания продолжать путешествие. С некоторым раздражением Давыдов записывает в дневнике: «… ему [Брюллову] было уже не до путешествия по суше: он вкусил спокойную жизнь на корабле, хорошо снабженном всем нужным, и не хотел более подвергаться лишениям и опасностям пути, как, впрочем, не был любопытен посмотреть на Восток». Кто знает, почему Брюллов внезапно потерял интерес к путешествию. Он вообще легко поддавался минутной смене настроения, особенно в том, что не имело прямого касательства к его сокровенным творческим планам. Может, он не поладил с Давыдовым, которого, по словам современников, всегда не выносил. Может, не слишком приятным оказалось постоянное общество Ефимова. Еще в Риме А. Иванов поражался, зачем Брюллов допускает себя до приятельства с этим человеком, который «уже так черен, что каждый из нас бежит от того места, где он бывает». Ефимов регулярно осведомлял Оленина об образе мыслей академических пенсионеров, а на Бруни попросту написал форменный донос, уличающий его в сочувствии польским и итальянским революционерам. Во всяком случае, после возвращения на родину Брюллов прекратит сношения со своим бывшим однокашником. А может быть, обе причины, вместе взятые, повлияли на его решение, да к тому же в Афинах он был так обрадован встречей со своим бывшим учеником и маленьким другом Г. Гагариным, теперь уже взрослым молодым человеком, причисленным с прошлого, 1834 года к службе в русской дипломатической миссии в Константинополе. Туда он и направлялся на бриге «Фемистокл».

Путешествие получилось на редкость приятным для всех его участников. Капитан Корнилов и живописец Брюллов тотчас прониклись друг к другу горячей взаимной симпатией. Брюллов, вообще любивший очаровывать людей, был необычайно весел, оживлен, блистал остроумием. Искавший нравиться, он умел быть необычайно приятным, интересным собеседником. Давыдов пишет: «Разговор Брюллова приятен, как картина, ибо он все замечает и ищет новые слова для собственных мыслей… Брюллов вмешивается в разговор только изредка, как стрелок, который, выстрелив раз или два, но метко, потом выходит из сечи и наблюдает за нею в некотором расстоянии». Корнилов был покорен. Некоторое время спустя, осенью 1836 года, он напишет своему брату Федору: «Весьма доволен Брюлловым: он оправдал мое доброе мнение о его добром и чистом характере. Потешил мою старушку — конечно ему не много свободных часов, чтобы тратить их с новыми знакомыми, сходи к нему, пожми ему руку от меня за посещение матушки». Впоследствии Корнилов обратится к Брюллову с просьбой «намарать карандашом» мифического героя Ореста, «беснующегося, терзаемого фуриями» для корвета «Орест», что он получил в командование. Брюллов сделает ему набросок — полуобнаженный юноша с перекинутым через плечо плащом, убегающий от преследующих его трех фурий. «Другим не показывай, — напишет Корнилов брату Федору, которого направил с этой просьбой к Брюллову — назовут святотатством. Кукольнику можно, он должен содействовать распространению изящного вкуса во всем и во вся».