В начале 1654 г., когда Иверский монастырь был уже окончен строением и обеспечен средствами, Никон позаботился о его церковном возвышении и внутреннем устройстве. Отпустив архимандрита Иакова на его прежнюю должность в Новгород, Никон избрал для своего монастыря нового настоятеля по имени Дионисий, "мужа искусна и Божественному писанию исполнена, добродетельна, незлобива и кротка", произвел его в архимандрита и "чести ради той св. обители" благословил его и его будущих преемников служить Божественные службы в митре, с палицею, с ковром, с сулком на посохе, с рипидами, с осенением и занимать при соборных служениях и заседаниях четырнадцатое место после сторожевского архимандрита. В то же время патриарх послал нового иверского архимандрита Дионисия с двумя другими настоятелями монастырей в Боровицкий монастырь, чтобы они перенесли оттуда с подобающею честию мощи святого праведного Иакова Боровицкого в Иверский монастырь, а сам устроил в Москве на собственные деньги сребропозлащенную раку для этих мощей и четыре сребропозлащенные ковчега, в которые вложил части мощей четырех Московских святителей: Петра, Алексея, Ионы и Филиппа. С этими ковчегами и ракою Никон отправился сам в Иверский монастырь, а Новгородского митрополита Макария послал для сретения мощей святого Иакова Боровицкого. Макарий встретил мощи за двадцать верст от Иверской обители в селе Едрове, туда же спустя три-четыре часа прибыл и Никон с святынею из Москвы. Оба крестные хода здесь соединились и 24 февраля с великим торжеством внесли всю принесенную святыню в соборную церковь Иверской обители. Чрез два дня Никон вместе с митрополитом Макарием и многочисленным духовенством переложил мощи святого Иакова Боровицкого в новую раку, совершил литургию, щедро обделил всю братию, которой было тогда уже "пять пятериц со единем", царскою и своею милостынею, сам избрал и освятил место для созидания каменной соборной церкви и дал обители уставную грамоту, собственноручно им написанную, для постоянного руководства. Скоро Никон купил для Иверского монастыря новые села и деревни, а царь, утверждая за монастырем своею грамотою от 6 мая "вовеки неподвижно" все его вотчины, жалованные, купленые, меновые и закладные, пожаловал ему еще: в Короцком погосте Покровский монастырь с крестьянами и со всеми угодьями; в Деревяницком погосте Лисий, или Лисич, монастырь со всеми вотчинами; в Москве для приезда монастырских властей двор, где прежде останавливались греки, между Богоявленским монастырем и подворьем Новгородского владыки; в Старой Руссе шесть соляных варниц с заводами, амбарами и двором и пр. Это было еще до отправления Алексея Михайловича на войну против поляков и до появления морового поветрия в Москве. А к концу года, когда Никон представил царю, возвращавшемуся уже с войны, в Вязьме все его семейство, царь в благодарность Никону, сохранившему своими "молитвами" и своим "бодроопасным тщанием" это семейство от поветрия, пожаловал еще 5 декабря на Иверский монастырь свою вотчину - пригород Холм с крестьянами, деревнями и угодиями, взамен которой, впрочем, спустя месяц велел отвести монастырю целых пять погостов в Старорусском уезде также с деревнями, с крестьянами и со всякими угодиями.
Начало 1655 г. ознаменовалось для Иверской Свято-Озерской обители переселением в нее иноков Кутеинского монастыря из-под Орши. Этот многолюдный монастырь, славившийся строгостию своего общежития и особенно благочестием своего основателя и игумена Иоиля Труцевича, много пострадал тогда вместе с другими белорусскими монастырями по случаю военных обстоятельств. Патриарх Никон, наслышавшийся о достоинствах Иоиля и его обители, просил царя Алексея Михайловича, чтобы он повелел перевести кутеинскую братию в Иверский Свято-Озерский монастырь "ради устроения в нем общаго жития". Царь охотно дал повеление, и Иоиль немедленно покорился желанию патриарха и покинул родной край. Но дряхлый старец во время переселения скончался на пути в местечке Болдине и завещал братии перенести его тело в Иверскую обитель, сказав: "Аз послушание мое к пастырю (Никону) и по смерти сохраню". Сопутствовавшие Иоилю кутеинские монахи тотчас же избрали себе (в феврале 1655 г.) на место его нового игумена Дионисия, бывшего у них наместником, и Никон утвердил его настоятелем своего Иверского монастыря, а впоследствии возвел и в сан архимандрита, дав прежнему иверскому настоятелю, архимандриту Дионисию, настоятельское место в другом монастыре. Впрочем, теперь переселилась в Иверский монастырь только часть иноков из Кутеинского монастыря, многие же еще остались в этом же монастыре или разошлись по другим белорусским обителям. Потому Никон послал наместника Иверского монастыря Филофея с грамотою своею от 20 октября 1655 г. пригласить и остальных кутеинских монахов из Белоруссии в Иверскую обитель и перевезти сюда из Кутеинского монастыря "печать книжную со всяким нарядом, и печатныя книги, и печатных мастеров". В этой перенесенной в Иверский монастырь типографии со временем было напечатано несколько книг. Некоторые из переселившихся сюда кутеинских монахов были люди образованные: одни из них занимались впоследствии по поручению церковных властей переводами на русский язык литовско-польских хроник и других сочинений, другие - переплетным мастерством, третьи - резьбою на дереве, и под их влиянием при Иверском монастыре возникло и процвело изразцовое дело. Патриарх Никон, очень довольный поселением в его излюбленной обители таких иноков, начал просить государя о новых ей милостях, и государь велел (7 мая и 3 декабря 1655 г.) приписать к Иверскому монастырю еще четыре монастыря со всеми их вотчинами и угодиями: в Клину - Успенский, в Твери - Федоровский, в Торжке - Рождественский и в Старой Руссе - Спасский. Первые три монастыря пожалованы с целию, чтобы Никон мог иметь в них остановку и отдых во время своих поездок в Иверскую обитель.
В августе 1655 г. Иверский монастырь посетили патриархи Антиохийский и Сербский на пути в Новгород. Они встречены были здесь с великою честию, провели до пяти дней (14 - 19 августа), оба совершали литургию на праздник Успения Пресвятой Богородицы. Монахов в монастыре было множество, и в числе их до 70 переселившихся сюда из Кутеинского монастыря. Патриархам сказывали, что Никон купил для Иверской обители около 60 деревень за 60 тысяч рублей, подарил ей много ферм, составлявших собственность патриаршего престола, с их заведениями, 80 соляных и 180 рыбных озер, что на постройку монастыря истрачено до миллиона монет и что доходы монастыря простираются свыше 10000 рублей в год. Новый каменный храм в монастыре был уже вчерне совершенно окончен, и патриархам показалось, что он "и просторнее, и красивее, и выше соборного храма московского".
Для этого храма в Иверской обители Никон заблаговременно приготовил новую икону Иверской Божией Матери. Еще будучи Новгородским митрополитом, он, наслышавшись от достоверных мужей о чудесах, совершавшихся на Афоне от Иверской иконы Богоматери, послал туда искусных иноков-иконописцев для снятия с нее точной копии, но желание его только "многими леты и со многим трудом в совершение прииде", как сам он свидетельствует в одной своей грамоте 1654 г. Сопровождавшие икону с Афона священноинок Корнилий и монах Никифор чрез Молдавию и Валахию встретили затруднение при переправе через Дунай. С них потребовали такую пошлину, какой они не в состоянии были заплатить, и они помышляли уже вернуться на Афон, если бы не выручил их своею помощию богатый грек Мануил Константинов, ехавший в Москву по торговым делам и не согласившийся в Москве принять вознаграждения от Никона. Как бы то ни было, но в 1654 г. икона находилась уже в Москве, и Никон не пожалел своих келейных сокровищ, чтобы устроить для нее ризу, украшенную множеством драгоценных камней и стоившую, по словам его самого, до 44000 рублей в тогдашнее время. Устройство ризы кончено, судя по вычеканенной на ней надписи, к 1 марта 1656 г. Приготовив для новой соборной церкви Иверского монастыря такую богато украшенную икону, Никон приказал вылить для той же церкви новый большой колокол в 780 пудов и, когда все было готово к освящению ее, сам прибыл в Иверскую обитель. Здесь уже ожидали его два митрополита - Новгородский Макарий и Крутицкий Питирим и Тверской архиепископ Лаврентий со многими архимандритами, игуменами и священниками. С ними-то 16 декабря 1656 г. он и совершил торжественное освящение соборной монастырской церкви, предварительно поставив в иконостасе ее новую икону Иверской Богоматери, принесенную с Афона. Таким образом, в течение трех лет могущественный патриарх успел и воздвигнуть, и украсить, и возвысить в иерархическом отношении свою Иверскую обитель, и сделать ее одною из богатейших обителей в России.